La gaylussite, Na₂Ca(CO₃)₂-5 H₂O, cristallizza nel gruppo spaziale I 2/a, con 4 unità stechiometriche nella cella elementare. Le costanti reticolari sono a = 11,579, b= 7,780, c = 11,207, ß = 101° 58'. La struttura cristallina è stata determinata (nel gruppo spaziale C 2/c) con l'analisi della sintesi tridimensionale di Patterson. I dati sperimentali sono stati raccolti con una camera di Weissenberg. Il raffinamento delle coordinate atomiche e dei parametri termici anisotropi è stato condotto con il metodo dei minimi quadrati. Il valore finale di R relativo a 505 riflessi osservati è di 0,053. Dal calcolo di R sono stati esclusi 10 riflessi affetti da estinzione. Nella struttura sono presenti catene di poliedri di coordinazione del Na (ottaedri) legati l'uno all'altro alternativamente per un vertice o per uno spigolo. I poliedri di coordinazione del Ca sono costituiti da antiprismi quadrati un po’ distorti; ciascun antiprisma è collegato a quattro ottaedri adiacenti tramite quattro spigoli a comune. Le catene costituite da ottaedri e antiprismi (parallele a c) sono legate fra di loro dai gruppi CO₃ che hanno una regolare configurazione triangolare e planare. Si determina in tal modo un andamento a strati paralleli al piano (110). Le distanze di legame rientrano pienamente nella norma.